平行世界的国家之一的“迷宫（Labyrinth）”，总统梅比斯为了策划征服全部的平行世界、得到达成必要的容量无限的“无限内存（Infinity）”，将三位干部送到四叶镇，目的是藉三位干部从人类身上所收集的不幸与悲伤，来注满“不幸计（FUKO Gauge）”。当不幸计储满后，“无限内存”便垂手可得。
平行世界中的另一国家“Sweets王国”的长老很快地察觉梅比斯的阴谋。为了阻止梅比斯，长老决定唤醒传说中的战士——光之美少女，在森林中进行祷告，解除了四枚能赋予光之美少女力量的变身钥匙“Pickrun”的封印。四枚钥匙为了找到光之美少女，穿越时空来到四叶镇。
在四叶镇中，神采奕奕的中学二年级少女桃园爱是人气舞团“三人组（Trinity）”的支持者，因被队长美雪的精彩舞蹈所感动而萌生“我也要像那样子跳舞！”的念头。可是在某场表演的途中，“迷宫”干部创造的怪物“那基华米基”对观众发动攻击，使会场陷入了大骚动。“想保护憧憬的人，想再看一次三人组的表演！”被这样的心情驱使，桃园爱靠着被抵达四叶镇的“Pickrun”寄身而化成的“变身手机（Linkrun）”，变身成为桃天使。与来自“糕饼王国（Sweets）”的塔鲁多和雪芳、陆续变身成光之美少女的好友苍乃美希、山吹祈里一起，为打碎“迷宫”的野心，并守护大家的笑容，以充满爱、希望和祈福的心，跟“迷宫”展开战斗。
其后，迷宫三干部之一的刹那也加入光之美少女的行列，一起面对从迷宫前来的新危机。